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Fue hijo del matrimonio formado por el ingeniero e inventor ruso llamado Boris Bryner (de ascendencia en parte suiza y mongola) y Marousia Blagovidova, que él describía como una "gitana pura" de Besarabia (hoy zona repartida entre Rumanía y Rusia), y que murió a consecuencia del parto. Su nombre lo heredó de su abuelo, Jules Bryner.
Fue educado en París, en el exclusivo Lycée Moncelle, y luego fue aprendiz de actor en el Théâtre des Mathurins, con la supervisión de Jean Cocteau.
Comenzó su carrera en el mundo del espectáculo en los círculos romanís de París, en un circo de esta ciudad como acróbata hasta que a los 17 años tuvo una mala caída que le produjo una permanente lesión en la espalda. Fue entonces cuando empezó a trabajar en un club nocturno con una banda de gitanos tocando la guitarra y como cantante. Fue fotografiado desnudo como modelo por George Platt Lynes.
En 1941 viajó a los Estados Unidos con una compañía teatral. Su primer paso a la fama fue con su representación teatral de The King and I ("El rey y yo"), la cual representó 4.626 veces durante su vida artística. Con esta obra ganó un Óscar a la mejor interpretación, luego de que fuera llevada a la pantalla grande, coprotagonizada por Deborah Kerr, en 1956.
La apariencia un tanto exótica fue lograda con su carismática cabeza rapada, pues no era calvo; eso se puede comprobar en la película Salomón y la Reina de Saba, dirigida por King Vidor y coprotagonizada por Gina Lollobrigida. Todo esto hizo de Yul Brynner un actor cotizado para papeles de egipcio, ruso, mongol y orientales en general.
Ese mismo año apareció en dos otras importantes producciones: Anastasia, junto a Ingrid Bergman (papel que le valió el Óscar a esta actriz sueca) y The Ten Commandments (Los diez mandamientos), donde interpretó a Ramsés II; posteriormente apareció en filmes considerados clásicos como The Magnificent Seven y Westland.
Además de su trabajo como actor, Brynner fue un fotógrafo activo y escribió dos libros. Su hija Victoria compiló en otro libro sus fotografías familiares, de amigos y colegas actores, así como también aquellas que tomó mientras servía como asesor para refugiados de la ONU. El libro se titula "Yul Brynner: fotógrafo"
Estudiante de música desde su infancia, fue también intérprete de guitarra y cantante. En los primeros días de su estancia en Europa, solía tocar y cantar canciones gitanas en clubs nocturnos de París, junto a Aliosha Dimitrievitch. Cantó algunas de estas canciones en el film Los Hermanos Karamazov. En 1967, él y Dimitrievitch editaron un álbum, "El Gitano y Yo: Yul Brynner Canta Canciones Gitanas" (Vanguard VSD 79265).
Fue elegido Presidente Honorario de la Unión Romaní, cargo que él mantuvo hasta su muerte.
